Мессбауэровские спектры

Содержание

Введение                                                                                                                   2

§1 Физика явления                                                                                                   3                                                                                                        

1.1 Резонансное поглощение. Случай свободных атомов.                        3      

1.2 Испускание γ-квантов  без отдачи ядра в твердых  телах. Эффект Мессбауэра                                                                                                               6

§2  Мессбауэровский спектрометр                                                                        8

§3  Мессбауэровские спектры                                                                              11

3.1 Форма линии мессбауэровского  спектра                                            11

3.2 Изомерный сдвиг                                                                                   13

3.3 Квадрупольная структура                                                                     15

Заключение                                                                                                             17

Литература                                                                                                             18

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Введение

Ядра атомов (как свободных атомов и ионов, так и атомов в твердых телах) находятся под влиянием сильных электрических и магнитных полей, которые создаются окружающими ядро электронами. Благодаря малым размерам атомных систем, эти поля могут быть очень велики – значительно больше тех, которые могут быть созданы в лабораторных условиях. Взаимодействие ядер с этими полями называется сверхтонким взаимодействием.

Наиболее важными типами сверхтонкого взаимодействия являются электрическое квадрупольное и магнитное дипольное взаимодействия. Оба эти взаимодействия приводят к расщеплению ядерного уровня на подуровни, отличающиеся по величине магнитного квантового числа.

Кроме того, следует иметь в виду, что энергия сверхтонкого расщепления по порядку величины близка к естественной (квантовой) энергетической ширине возбужденных ядерных состояний, поэтому необходимым условием наблюдения сверхтонкой структуры 2 является отсутствие существенного уширения линий в спектре γ- излучения.

Прямое наблюдение сверхтонкой структуры γ-излучения стало возможным после открытия эффекта Мессбауэра – явления испускания и поглощения γ-квантов без потери энергии на отдачу ядра (Р. Мессбауэр, 1958 г.). Эффект Мессбауэра приводит к появлению в спектре γ-излучения линии, энергия которой точно равна разности энергий возбужденного и основного состояний ядра, а ширина равна естественной ширине возбужденного состояния. Это создает идеальные условия для наблюдения резонансного поглощения γ-квантов ядрами, что, в свою очередь, может быть использовано для наблюдения сверхтонкой структуры γ-излучения.

Основанный на эффекте Мессбауэра экспериментальный метод изучения сверхтонкой структуры γ-излучения называется мессбауэровской γ-спектроскопией

§1 Физика явления.

1.  Резонансное поглощение. Случай свободных атомов.

Резонансное поглощение излучения состоит в том, что если имеются две одинаковых среды, одна из которых излучает энергию колебательного движения, то излучение, попадающее во вторую среду, ею поглощается, при этом вторая среда сама становится источником излучения.

Выбрав в качестве источника света возбужденные пары натрия, он выделил желтую линию и направил на объем с парами натрия, в результате чего объем стал светиться желтым светом, испуская излучение во все стороны, другими словами, атомы натрия поглотили излучение с данной длиной волны. Поглотив квант излучателя ħw с большой эффективностью в силу совпадения уровней энергии поглотителя и излучателя, атомы поглотителя возбудились на тот же уровень, что и у атомов излучателя и сами стали излучать такие же кванты

Рис 1. Резонансное поглощение кванта излучения.

Переходы между уровнями энергии в ядре приводят также к излучению или поглощению квантов электромагнитного излучения, но уже большой энергии, называемых γ-квантами. Естественно было бы ожидать явление резонансного поглощения и для γ-квантов, однако долгое время наблюдать это явление не удавалось.

Излучатель (атом, ядро), в силу закона сохранения импульса, всегда испытывает отдачу при испускании кванта. В результате, если излучатель свободен, то он приобретает кинетическую энергию DЕR , а вылетающий квант ровно на такую же величину теряет энергию. Энергия отдачи дается следующим выражением

       (1)

где Е0 – энергия перехода, М – масса атома (ядра), С – скорость света.

Такую же энергию квант теряет при поглощении. В результате линия излучения оказывается смещенной по отношению к линии поглощения на 2DЕR (см. рис. 2).

Рис. 2 Смещение линий испускания и поглощения относительно энергии перехода Е0.

Минимальная ширина любой спектральной линии равна так называемой естественной ширине линии. Последняя, в соответствии с квантовой механикой, зависит от времени жизни тех состояний, между которыми происходит переход. Если переход происходит из возбужденного в основное состояние, то ширина линии равна:

,   (2)

где t1 - время жизни возбужденного состояния.

            Наиболее характерные времена жизни для атома и ядра в возбужденных состояниях равны 10-8 с и 10-12 с соответственно. Таким образом, естественная ширина спектральной линии для атома равна ~10-7 эВ, а для ядра 10-3 эВ.

              В реальных условиях обычно ширина линий значительно превышает естественную ширину. Это связано с одной стороны с различного рода возмущениями поля излучателя, а с другой - с тепловым движением свободных излучателей, что приводит к так называемому доплеровскому сдвигу линии:

,   (3)

где v - скорость атома, точнее, проекция скорости на направлении испускания -кванта.

На рис.3 изображены линии поглощения и излучения g-квантов для свободно движущихся атомов.

Рис.3 Спектр излучения и спектр поглощения свободных атомов. Е0 - энергия γ-перехода, DЕR - энергия отдачи ядра при испускании (поглощении) γ-кванта, DЕD - доплеровское уширение линии.

1.2. Испускание γ-квантов без отдачи ядра в твердых телах. Эффект Мессбауэра.

Когда ядро находится внутри кристалла. В кристалле, благодаря связи атомов между собой, энергия отдачи превращается в энергию колебательного движения кристаллической решетки. Квант колебаний с энергией ħw и волновым вектором k называется фононом. Поэтому испускание γ-кванта в твердом теле сопровождается испусканием или даже поглощением фононов различных энергий.

Если энергия отдачи DЕR меньше средней энергии фононов, характерной для данной кристаллической решетки, то возможными становятся процессы, в которых испускание γ-кванта происходит без испускания или поглощения фонона. В таких процессах импульс отдачи воспринимается всем кристаллом, как целым. Кинетическая энергия, которую приобретает кристалл, воспринимая импульс отдачи, пренебрежимо мала, поскольку масса кристалла бесконечно велика по сравнению с массой отдельного атома. Поэтому энергия γ-квантов, отвечающих процессам излучения без испускания фононов, точно равна энергии γ-перехода.

Спектр излучения γ-квантов атомными ядрами в твердом теле изображен на рис.4. На фоне широкого пьедестала, обусловленного испусканием квантов с фононной отдачей, присутствует узкая несмещенная линия, отвечающая излучению квантов без испускания фонона (т.е. без отдачи). Ширина этой линии равна естественной ширине γ-перехода. Ширина пьедестала примерно в 105 раз больше, она соответствует максимальной энергии фононов ħwD»10-2 эВ.

Рис.4 Спектр излучения гамма-квантов атомными ядрами в твердом теле.

Аналогичную структуру имеет спектр поглощения γ-квантов. Присутствие узкой несмещенной линии в спектрах испускания и поглощения γ-квантов позволяет наблюдать эффект резонансного поглощения в твердых телах. Именно этот эффект был обнаружен немецким физиком Рудольфом Мессбауэром в 1957 г и впоследствии получил название эффекта Мессбауэра.

Относительная интенсивность несмещенной линии γ-спектра определяется вероятностью испускания γ-кванта без отдачи, т.е. вероятностью эффекта Мессбауэра. Вероятность эффекта Мессбауэра, f, дается следующим выражением:

   (4)

где ‹x2› - среднеквадратичное смещение ядра (при тепловом движении) в направлении испускания кванта.

Из выражения (4) следует, что вероятность эффекта Мессбауэра быстро убывает при увеличении энергии γ-кванта и температуры твердого тела, поскольку ‹x2› при повышении температуры всегда возрастает. При низких температурах вероятность эффекта Мессбауэра достигает максимально возможного значения:

   (5)

где QD - температура Дебая, характеризующая упругие свойства кристаллической решетки.

 

§2 Мессбауэровский спектрометр.

Для регистрации месбауэровских линий, а также изучения их сверхтонкой структуры может быть использован эффект резонансного поглощения. В таких экспериментах радиоактивные (р/а) ядра в возбуждённом состоянии образуют источник излучения, а ядра того же самого изотопа в основном состоянии образуют поглотитель излучения. Измеряется интенсивность гамма-излучения прошедшего через поглотитель.    

Рис.5 Схема эксперимента по наблюдению резонансного поглощения γ-квантов (эффект Мессбауэра). 1 - радиоактивный источник, 2 - шток вибратора, 3 - мессбауэровский поглотитель, 4 - детектор, 5 - коллиматор.

Для наблюдения резонансного поглощения γ-квантов (эффекта Мессбауэра) используется специальный прибор, месбауэровский спектрометр, схематически изображенный на рис.5, который состоит из 4-х основных частей: радиоактивного источника (1), закрепленного на подвижном штоке мессбауэровского вибратора (2), резонансного поглотителя (3) и детектора (4), который измеряет поток γ-квантов, прошедших через поглотитель.

Суть работы мессбауэровского спектрометра состоит в следующем. Источнику γ-квантов (1), излучающему обычно одиночную линию естественной ширины, сообщается скорость v (относительно поглотителя (3)), при этом энергия кванта меняется за счет эффекта Доплера на величину DЕD. Скорости в интервале 1 -100 мм/с позволяют смещать линию на величину, большую естественной ширины линии. Поглотитель (2) содержит ядра того же изотопа, что и источник, но в основном состоянии. Меняя скорость v, можно перемещать линию излучения. При совмещении линий общее сечение поглощения резко возрастает, и число прошедших через поглотитель квантов, регистрируемых детектором, уменьшается.

Зависимость интенсивности потока γ-квантов, прошедших через поглотитель, от скорости источника называется мессбауэровским спектром поглощения.

Радиоактивный источник представляет собой радиоактивные ядра с большим периодом полураспада Т1/2, введенные в твердотельную матрицу. В результате ядерных превращений (К-захвата, a- или b-распада) и последующего каскада γ-переходов происходит образование ядра в возбужденном состоянии I1, которое является начальным состоянием мессбауэровского γ-перехода. γ-кванты, испускаемые при переходе I1® I0, резонансно поглощаются в поглотителе. Схемы распада радиоактивных источников для мессбауэровских ядер 57Fe и 119Sn приведены на рис.6.

Рис.6 Схемы радиоактивного распада мессбауэровских источников 57Co и 119mSn. Мессбауэровские гамма-переходы обозначены gм, a - коэффициент конверсии, ЕС - обозначает электронный захват.

Твердотельная матрица выбирается из условия, чтобы вероятность излучения без отдачи fs была по возможности максимальной. Кроме того, обычно выбирается немагнитная матрица, в которой исследуемые ядра занимают кристаллические положения с кубической симметрией. В этом случае спектр излучения, отвечающий мессбауэровскому переходу, содержит одиночную линию с шириной, близкой к естественной, и широкий фон, обусловленный квантами, излучение которых сопровождается рождением или поглощением фононов.

Резонансный поглотитель представляет собой тонкий диск, изготовленный из исследуемого материала. Поглотитель должен содержать ядра мессбауэровского изотопа в основном состоянии. Поглотитель характеризуется эффективной толщиной tэф, которая определяет силу резонансного поглощения:

tэф = s0fand   (6)

где fa - вероятность эффекта Мессбауэра для материала поглотителя, n - число резонансных ядер в единице объема поглотителя, d - толщина поглотителя, s0 - сечение резонансного поглощения, которое зависит от энергии гамма-кванта, спинов I0 основного и I1 возбужденного ядерных уровней, времени жизни возбужденного состояния и коэффициента конверсии. Значения s0 можно найти в соответствующих справочниках [2,5].

Мессбауэровский вибратор обеспечивает движение р/а источника. В исследованиях применяются электродинамические вибраторы. Мессбауэровский вибратор обеспечивает очень высокую точность и стабильность заданного закона движения. Как правило, применяется равноускоренное движение, при котором скорость линейно меняется в зависимости от времени. При этом движение вибратора синхронизировано с временной разверткой многоканального анализатора, куда поступают импульсы, зарегистрированные детектором. В результате каждому каналу многоканальной памяти анализатора соответствует определенная скорость движения р/а источника, а регистрируемый спектр представляет собой зависимость числа прошедших через поглотитель гамма-квантов от скорости движения источника, т.е. мессбауэровский спектр.

§3 Мессбауэровские спектры.

1. Форма линии мессбауэровского спектра.

Важную роль в спектроскопии играет форма спектральной линии. В реальных условиях любой источник (поглотитель) излучения (ядро, атом, молекула) находится в среде. Внешние возмущающие поля приводят к изменению формы линии и ее параметров - положения, амплитуды, ширины.

Изолированный затухающий осциллятор излучает линию в узком спектральном интервале. Контур линии описывается формулой